Главная
страница 1
РАЗРАБОТКА И ПРИМЕНЕНИЕ ЛАБОРАТОРНОГО ОБОРУДОВАНИЯ ДЛЯ

ФЛЮОРЕСЦЕНТНОЙ ГОЛОГРАФИИ В РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧАХ

Y. Takahashi1, K. Hayashi2 and E. Matsubara2

Аннотация

Метод флюоресцентной голографии в ретнгеновских лучах (XFH) привлек внимание многих исследователей как новое экспериментальное средство для отображения трехмерной локальной атомной структуры вокруг некоторого элемента в монокристалле. Для измерений главным образом использовалось синхротронное излучение (SR) из-за чрезвычайно слабых сигналов, которые составляют приблизительно 0.3 % изотропной флуоресцентной радиации. Измерения, ограниченные использованием SR источника , очевидно мешают увеличению количества пользователей. Соответственно мы разработали лабораторное XFH оборудование с обычным рентгеновским источником, используя однократно согнутый графитовый монохроматор с большой кривизной и рентгеновский детектор с высокой скоростью счета. С этим оборудованием, мы успешно продемонстрировали высококачественные голограммные данные монокристалла золота почти эквивалентные тем , которые были получены с SR источником. Четыре различные голограммы зарегистрированы нормальным и инверсным XFH способами. Изображение, восстановленное от этих образцов голограмм, показывает отличное изображение атома Au.


ВВЕДЕНИЕ

Голографическая микроскопия, изобретенная Gabor [1] является трехмерной (3D) техникой отображения. В 1986, Szöke [2] предложил голографию атомного разрешения , использующую фотоэлектроны или флуоресцентные Х-лучи. Эта идея была впервые реализована с фотоэлектронами в 1990 [3]. Голография атомного разрешения с флуоресцентными Х-лучами , так называемая флюоресцентная голография в Х-лучах (XFH), была выполнена Tegze и Faigel в 1996 [4]. Недавно, имели место несколько её применений для определения 3D локальных атомных структур в некоторых материалах, типа легирующей примеси в GaAs [5], квази кристалла [6], FePt (железо-платиновой) плёнки [7,8], и SiGe полупроводника [9].

XFH имеет нормальный [4] и инверсный XFH [10] способы, которые схематично поясняются на фиг. 1 (a) и (b), соответственно. В нормальном XFH способе, волновым источником являются атомы, испускающие флуоресцентные Х-лучи в образце. Часть флуоресцентных Х-лучей рассеиваются соседними атомами и интерферирует с теми , которые непосредственно распространяются вне образца и формируют голограмму с атомарным разрешением.

С другой стороны, инверсионный XFH способ основывается на оптической обратимости нормального XFH метода. Голограмма формируется интерференцией между падающими Х-лучами и рассеянными лучами соседними атомами, находящимися рядом с флуоресцирующими атомами. Голограмма регистрируется как функция направления падающих Х-лучей. Энергия для строительства голограмм в нормальном способе ограничивается энергией флуоресцентных Х-лучей. В инверсном способе, любая энергия выше границы поглощения флуоресцентного элемента может быть выбрана. Атомные изображения восстанавливаются из голограмм простым числовым алгоритмом [11].

Экспериментальная трудность XFH методов состоит в том , как точно наблюдать чрезвычайно слабые голографические сигналы, которые имеют порядок 10-3 величины изотропного флуоресцентного излучения. Поэтому, большинство XFH экспериментов были выполнены на оборудовании синхротронного излучения (SR) . В настоящем исследовании было построено лабораторное XFH оборудование с обычным источником Х-лучей , чтобы было удобно выполнять некоторые предварительные и фундаментальные исследования и увеличить количество пользователей. Лабораторное XFH оборудование было разработано, используя однократно согнутый графитовый монохроматор с большой кривизной и система детектирования Х-лучей с высокой скоростью считывания [12].

Фиг. 1. Иллюстрация XFH принципов.

(a) Нормальный XFH. (b) Инверсный XFH.


Атомные изображения, восстановленные от голограмм, имеют серьезную проблему, так называемую проблему двойного изображения, то есть сопряженное изображение присутствует в центрально-симметричном положении реального изображения. Из-за наложения реального изображения с сопряженным изображением, даже реальное изображение часто исчезает. Это называется «реальный –двойник» погашением изображения [13]. Искажение атомных изображений имеет место главным образом из-за этого явления. Чтобы решить эту проблему, была предложена многократная энергетическая рентгеновская голография (MEXH) [10]. В MEXH, функции изображения , восстановленные при разных энергиях суммируются алгоритмом многократной энергии Бартона [14]. В суммированном изображении, фазы конструктивно (определённым образом) добавляются в истинных атомных положениях , в то время как они беспорядочно добавляются в положениях двойника изображения. Чтобы устранить изображение - двойник, регистрируются 5-10 голографических образцов . MEXH вообще выполняется инверсным способом с регулируемым по энергии SR источником. Это является другой важной причиной для регистрации голограмм с SR .

С обычным источником Х-лучей в лаборатории, однако, MEXH метод, использующий инверсный способ, едва выполняется, так как высоко-интенсивные монохроматические Х-лучи ограничиваются характеристикой излучения материалов мишени. Tegze и др. [15] сообщил об атомных изображениях, восстановленных из 4 голографических паттернов, при 2 энергиях SR в инверсном способе, а также как и в нормальном, так и обратном способах при лабораторном источнике Х-лучей. В настоящей работе, мы наблюдали 4 голографических паттерна в течение 10 дней с помощью нормального и инверсного способов при использовании только лабораторного XFH оборудования и пытались улучшить восстановленное атомное изображение. Мы описываем детали измерения голограмм с помощью обоих способов на этом лабораторном XFH оборудовании и оцениваем их работу из восстановленного 3-D изображения атома золота.



ЭКСПЕРИМЕНТ

Фиг. 2 (a) показывает схематический рисунок системы высоко-интенсивных падающих Х-лучей для лабораторного XFH оборудования. Генератор Х-лучей мощностью 21 kW с вращающимся анодом и с молибденовой мишенью был принят в качестве источника Х-лучей . Цилиндрически согнутый графитовый кристалл [16] с радиусом кривизны 21 мм (Matsushita Электрическая Компания) на фиг. 2 (b) был установлен как монохроматор падающего излучения, так, чтобы высоко-интенсивная монохроматическая Мо Кα радиация (17.44 keV) фокусировалась на образце. Фокальная длина равна 197 мм. Фиг. 2 (c) показывает контур интенсивности фокального пятна. Полная ширина как по вертикали, так и по горизонтали на уровне полумаксимума (FWHM) фокального пятна составляет приблизительно 1.3 мм. Вертикальные и горизонтальные углы схождения равны 1.2 o и 2.2o соответственно. Поток фотонов падающих Х-лучей в положении образца имеет порядок 109 фотонов в секунду на mm2 при параметрах генератора Х-лучей 60 kV и 350 mA. Это более чем в 100 раз интенсивнее, чем не фокусированные монохроматические Х-лучи. Фиг. 2 (d) показывает схематический рисунок монитора падающего пучка лучей . Падающие пучки X-лучей были пропущены через два крошечных отверстия диаметром 2 мм на входе и выходе монитора. Угол схождения пропущенных X-лучей равняется 1.2o. Интенсивность падающих пучков была отслежена путём измерения как флуоресцентных, так и рассеянных X-лучей от медной фольги толщиной 2 μm лавинным фотодиодом (APD) [17], который может собирать рентгеновские лучи даже при высокой скорости счета 5 × 106 Гц без потерь считывания.







Фиг. 2. (a) Схематический рисунок системы падающих рентгеновских лучей высокой интенсивности .(b) Вид однократно согнутого графитового монохроматора рентгеновских лучей . (c) Контурный рисунок фокального пятна Мо Кα , монохроматизированного графитовым анализатором. (d) Схематический рисунок I0 монитора .


Фиг. 3. Экспериментальная установка XFH измерений.

(a) Нормальный XFH. (b) Инверсный XFH.


Фиг. 3 (a), и (b) показывают экспериментальные установки для нормального и инверсного XFH способов в настоящем исследовании, соответственно. Флуоресцентные Х-лучи, испускаемые от образца были детектированы твёрдотельным детектором (SSD), который был разработан для регистрации рентгеновских лучей при скорости считывания ~105 Гц с энергетическим разрешением приблизительно 200 eV. Образец был установлен на поворотной платформе по углу φ. Углы падения и выхода рентгеновских лучей θ1 и θ2, автоматически контролировались двухосным диффрактометром. Интенсивность флюоресценции была измерена как функция азимутального угла (φ) и полярного угола (θ1 или θ2). При нормальном способе, угол θ2 является полярным углом, а θ1 угол сохраняется постоянным. Перед SSD установлена маленькая щель, чтобы определить угловое разрешение голограммы. В обратном способе, соотношение между θ1 и θ2 обратное ,чем таковое в нормальном способе. Крошечное отверстие не установлено перед SSD. SSD близко помещен около образца, чтобы поймать флюоресценцию с большим телесным углом. В обратном способе, сходящийся угол падающих рентгеновских лучей определяет угловое решение голограмм.
Таблица1. Экспериментальные условия измерений голограмм.

Настоящие экспериментальные условия для измерения голограмм в 001 золотом монокристалле суммированы в таблице 1. В инверсных XFH измерениях, Au Lα и Lβ флуоресцентные рентгеновские лучи были детектированы, чтобы делать запись голографического паттерна. Генератор Х-лучей был установлен в режим 50 kV и 50 mA так, чтобы ограничивать полную скорость счета в детекторе приблизительно 105 Гц. Общие интенсивности Au Lα и Lβ флуоресцентных рентгеновских лучей в каждом пикселе были около 5×105 отсчётов со временем интеграции 5 сек. В нормальных XFH измерениях, крошечное отверстие с диаметром 3 мм было установлено перед SSD, чтобы обнаруживать флуоресцентные рентгеновские лучи с углом приёма около 2o. Рентгеновский генератор был установлен в режим 55 kV и 300 mA. Au Lα, Lβ и Lγ флуоресцентные рентгеновские лучи, которые формируют три различных голографических паттерна, были одновременно обнаружены. Интенсивности Au Lα, Lβ и Lγ флуоресценции в каждом пикселе были, соответственно, около 5×105, 4×105 и 5× 104 отсчётов при времени интеграции 20 сек.


РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Фиг. 4 (a) показывает голографический паттерн Au в обратном способе. Требуется 2 дня, чтобы их получить. Резкие линии в изображении - это линии стоячей волны рентгеновских лучей (XSW) , получающиеся в результате периодических структур. Широкий паттерн в голограмме представляет атомную конфигурацию в ближайшей соседней области вокруг флуоресцирующих атомов. Фиг. 4 (b) показывает голографический паттерн, измеренный на BL37XU в SPring-8, Harima, Япония. Этот паттерн был измерен инверсным способом при энергии падающих лучей 17.444 keV, которая была та же самая энергия, как Мо Kα радиация. Потребовалось 2.5 часа, чтобы делать запись. Предполагается, что эти два паттерна являются очень схожими. Фиг. 5 показывает голографические паттерны в нормальном способе. Потребовалось 8 дней , чтобы сделать запись этих паттернов. Паттерны в фиг.5 (a), (b) и (c) соответствуют XFH профилям Au Lα, Lβ и Lγ, соответственно.




Фиг. 4. Голографические паттерны золотого монокристалла, измеренные инверсным методом. (a) Мо Кα радиация в лабораторном источнике. (b) 17.444 keV в синхротронном источнике. Для того, чтобы уравнять угловое разрешение голографического паттерна (a) и (b), к паттерну (b) было применено низкочастотное фильтрование .

Фиг. 5. Голографические паттерны золотого монокристалла, измеренные нормальным методом. (a) Au Lα флюоресценция ( 9.71 keV). (b) Au Lβ флюоресценция (11.49 keV). (c) Au Lγ флюоресценция (13.38 keV).


Фиг.6 (a), и (b) показывают атомные изображения плоскостей (001) и (002) Au, восстановленные из голограммы в фиг. 4 (a). Черные круги указывают атомные положения Au, рассчитанные из его параметра решетки. 110 атомных изображений на плоскости (001) сдвигаются к центру этой фигуры, и на плоскости (002) яркие изображения появляются в положениях, маркированных А , а так же как 011/2 атомных положениях. Искажение и призрак атомного изображения имеет место из-за проблемы, упомянутой в предыдущем разделе . Чтобы решать эту проблему, применялись MEXH методы , путём комбинирования 4 голограмм на фиг. 4 (a) и 5, измеренных на существующем лабораторном XFH оборудовании обратными и нормальными способами. Атомные изображения были восстановлены, путём комбинирования 4 голографических паттернов с помощью алгоритма многократной энергии Бартона.

Фиг. 6. Атомные изображения(образы) (a) (001) и (b) (002) плоскостей , восстановленные от

голограммы фиг. 4 (a). Суммированные изображения (a) (001) и (b) (002) плоскости, восстановленные от четырех голограмм фиг. 4 (a) и 5.
Фиг. 6 (c), и (d) показывают суммированные изображения плоскостей (001) и (002) . 110 атомных изображений в плоскости (001) восстановлены около истинных атомных положений с точностью ±0.05 nm, хотя новые артифакты появляются вне атомных положений , отмеченные маркировкой B. Это происходит благодаря сильному изображению 9.71 keV (Au Lα) в нормальном способе, чьи 110 атомных изображений сдвигаются outside

(к внешней стороне). Это происхождение все же полностью не понятно . В плоскости (002) , атомное изображение 011/2 появляется в истинных положениях с точностью ±0.01 nm. Кроме того, восстановленные интенсивности из атомных положений 011/2 приблизительно в 2 раза выше чем таковые при реконструкции однократной энергии . Артифакты, отмеченные А на фиг. 6 (b) решительно уменьшаются . Эти результаты ясно демонстрируют, что эта техника многократной энергии обеспечивает нам весьма точные атомные изображения даже на лабораторном XFH оборудовании.



РЕЗЮМЕ

Были разработаны лабораторное XFH оборудование с однократно согнутым графитовым монохроматором и высокоскоростная система детектирования Х-лучей. Чтобы получать ясные атомные изображения , были измерены голограммы многократной энергии путём комбинирования нормальных и инверсных XFH измерений на существующем оборудовании. В результате голограммных измерений монокристалла 001 золота, был получен ясный голографический паттерн почти эквивалентный паттерну , полученному с SR. Времена измерения составляли около 2 дней в инверсном XFH способе Мо К α (17.44 keV) и приблизительно 8 дней в нормальном XFH способе Au Lα (9.71 keV), Au Lβ (11.49 keV) и Au Lγ (13.38 keV). В атомных изображениях , восстановленных от четырех голографических паттернов в обоих способах, артифакты были значительно подавлены и получены более ясные атомные изображения. Настоящая работа продемонстрировала успешные измерения XFH с лабораторным XFH оборудованием и в комбинации с MEXH методом мы будем способны исследовать дополнительные детали 3-D атомных структур даже c этим лабораторным оборудованием.



REFERENCES

[1]D. Gabor, Nature 161, 777 (1948).

[2]A. Szöke, in Short Wavelength Coherent Radiation: Generation and Applications, edited by D.

T. Attwood and J. Bokor, AIP Conf. Proc. No. 147 (AIP, New York, 1986), p. 361.

[3]G. R. Harp, D. K. Saldin, and B. P. Tonner, Phys. Rev. Lett. 65, 1012 (1990).

[4]M. Tegze and G. Faigel, Nature (London) 380, 49 (1996).

[5]K. Hayashi, M. Matsui, Y. Awakura, T. Kaneyoshi, H. Tanida and M. Ishii, Phys. Rev. B 63,

R410201-1 (2001).

[6]S. Marchesini, F. Schmithüsen, M. Tegze, G. Faigel, Y. Calvayrac, M. Belakhovsky, J.

Chevrier and A. S. Simionovici, Phys. Rev. Lett. 85, 4723 (2000).

[7]Marchesini S, Ph.D. Thesis, U. J. Fourier, available at http://www-drfmc.cea.fr/theses/

2000/Stefano_MARCHESINI.pdf

[8]Y. Takahashi, K. Hayashi, E. Matsubara, T. Shima, K. Takanashi, T. Mori and M. Tanaka, Scri.

Mater. 48, 975 (2003).

[9]K. Hayashi, Y. Takahashi, E. Matsubara, K. Nakajima and N. Usami, J. Mater. Sci. 14, 459

(2003).


[10]T. Gog, P. M. Len, G. Materlik, D. Bahr, C. S. Fadley and C. Sanchez-Hanke, Phys. Rev. Lett.

76, 3132 (1996).

[11]J. J. Barton, Phys. Rev. Lett. 61, 1356 (1988).

[12]Y. Takahashi, K. Hayashi, K. Wakoh, N. Nishiki and E. Matsubara, J. Mater. Res. 18, 1471

(2003).


[13]P. M. Len, S. Thevuthasan, C. S. Fadley, A. P. Kaduwela and M. A. Van Hove, Phys. Rev. B

50, 11275 (1994).

[14]J. J. Barton, Phys. Rev. Lett. 67, 3106 (1991).

[15]M. Tegze, G. Faigel. S. Marchesini, M. Belakhovsky and A. I. Chumakov, Phys. Rev. Lett. 82,

4847 (1999).

[16]N. Nishiki, T. Kawashima, H. Naka, M. Makino and E. Matsubara, Materia Japan 38, 43

(1999).


[17]S. Kishimoto, Rev. Sci. Instr. 63, 824 (1992).


Смотрите также:
Разработка и применение лабораторного оборудования для флюоресцентной голографии в рентгеновских лучах
95.79kb.
1 стр.
Применение цифровой голографии для изучения
45.22kb.
1 стр.
Перечень всех помещений (учебных, административных и др.) образовательного учреждения с указанием имеющегося оборудования
119.16kb.
1 стр.
Разработка новых технологий и конструкций мобильных рентгеновских интроскопов
856.47kb.
5 стр.
Исследование возможности применения линз на основе микроканальных пластин для мониторинга космических рентгеновских источников
29.16kb.
1 стр.
Оборудование учебных кабинетов
73.8kb.
1 стр.
Применение учебного оборудования с компьютерными системами управления
33.94kb.
1 стр.
Разработка и применение лекарственных средств на основе ароксиалканкарбоновой кислоты при болезнях животных, вызываемых условно патогенной микрофлорой 16. 00. 03 ветеринарная микробиология, вирусология, эпизоотология
729.2kb.
6 стр.
Перечень лабораторного оборудования на 200 тысяч рублей (Президентский грант ) моу сош №1 г. Радужный Владимирской области
80.11kb.
1 стр.
Популяция массивных рентгеновских двойных в большом магеллановом облаке
27.86kb.
1 стр.
Удк применение ренновационных технологий для бурового инструмента
70.3kb.
1 стр.
Техническое задание «Услуги по техническому обслуживанию лабораторного оборудования Аналитическая лаборатория псп «Краснодарский»
49.13kb.
1 стр.